Die Falange ging isoliert in die anstehenden Parlamentswahlen des Februar 1936. Zwar richtete sich der Wahlkampf auch gegen den rechten Nationalen Block, aber diskret vereinbarte man bereits die gemeinsame Unterstützung eines Militärputsches für den Fall eines linken Wahlsieges. Eine Rede José Antonios, gehalten am 2. Februar in Madrid, legte noch einmal den Standpunkt der Falangisten dar: "Der liberale Kapitalismus mündet zwangsläufig in den Kommunismus. Es gibt nur eine einzige gründliche und ehrliche Art, den Einbruch des Kommunismus zu vermeiden: Man muss den Mut haben, den Kapitalismus abzubauen. Abbauen müssen ihn gerade diejenigen, die er begünstigt, wenn sie wirklich verhindern wollen, dass die kommunistische Revolution die religiösen, geistigen und nationalen Traditionswerte aus dem Leben vertreibt. Haben sie wirklich diese Absicht, so mögen sie uns helfen, den Kapitalismus abzubauen und eine neue Ordnung einzuführen.
Das bedeutet nicht nur eine wirtschaftliche Aufgabe: es ist ein hohes moralisches Ziel. Wir müssen den Menschen ihren wirtschaftlichen Gehalt wiedergeben, damit sich wieder mit Gehalt und Lebensfähigkeit ihre sittlichen Einheiten füllen, ihre Familie, ihre Berufsgemeinschaft, ihre Gemeinde. Wir müssen erreichen, dass das menschliche Leben wieder wie zu anderen Zeiten einen sicheren Zusammenhalt bietet. Und für diese große wirtschaftliche und sittliche Aufgabe finden wir in Spanien die besten Voraussetzungen. Spanien ist dasjenige Land, das am wenigsten unter der kapitalistischen Härte gelitten hat. Spanien - gesegnet sei seine Rückständigkeit! - ist noch am weitesten in der Entwicklung des Kapitalismus zurückgeblieben. Spanien kann sich am ehesten retten aus dem Chaos, das der Welt droht. Und wie zu allen Zeiten, so erklingen auch heute die Rufe nach der Ordnung aus dem nationalen Munde. Die Nation, die als erste die Losung der neuen Zeit verkündigt, marschiert allen Völkern voran. Wenn wir nur wollen, dann ist jetzt der Augenblick, wo Spanien wieder die Führung in der Welt übernehmen kann. Und sagt mir: Ist das nicht mehr wert als ein paar Wahlen zu gewinnen, als uns bloß vorübergehend von der Furcht zu befreien?"

Die Wahlen vom 16. Februar 1936 endeten mit einem Sieg der von linksbürgerlichen Gruppen bis zu den Kommunisten reichenden Volksfront. Erwähnenswerte Ergebnisse konnte die Falange nur mit 4,6 % in Cádiz (José Antonio persönlich), mit 4,19 % in Valladolid, 1,9 % in Santander und 1,2 % in Madrid erzielen. Zu diesem Zeitpunkt verfügten Partei, Parteimiliz und Studentensyndikat zusammen über rund 10.000 Mitglieder. Der Faschismus erwies sich in Spanien als schwächer als in beinahe jedem west- und nordeuropäischen Land. In Falange-Kreisen sah man den Sieg der Volksfront nicht sofort als Desaster an, sondern als Bestätigung der eigenen Analyse und der radikalen Taktik. Der legalistische Kurs der orthodoxen Rechten hatte in der Tat nichts eingebracht - man war sicher, auf dem richtigen Weg zu sein. José Antonio hoffte offenbar auf die Abspaltung eines national orientierten Flügels der Sozialisten um den durchaus mit nationalsyndikalistischen Ideen sympathisierenden Indalecio Prieto. Er ordnete an, alle Propaganda gegen die Rechte auszurichten, sich nicht an Putschplanungen und Verschwörungen zu beteiligen und jegliche Provokation der Linken zu unterlassen. Die Unterführer waren begreiflicherweise irritiert und skeptisch. Immerhin profitierte die Bewegung von der Amnestie für politische Straftaten. Für die nun massenhaft in die Partei strömenden Neumitglieder aus den Reihen des Nationalen Blocks wurde eine Anwärterzeit von vier Monaten angeordnet, vorher durften sie keinerlei Funktionen bekleiden.

Die Hoffnungen wurden rasch enttäuscht. Ab Ende Februar ging die neue Regierung Azana gegen die extreme Rechte vor und ließ die Gegenseite unbehelligt. Die Parteibüros der Falange wurden geschlossen, die Partei sah sich erstmals einem direkten und landesweiten Verbot gegenüber. Gleichzeitig verübten linke Kommandos zahlreiche Morde an Falangisten, was von der Regierung mit einer weiteren Verhaftungswelle beantwortet wurde - erneut gegen die Falange gerichtet. Die Führungskader der Bewegung wurden im Madrider Mustergefängnis inhaftiert; auch José Antonio, dem man die Fortführung einer verbotenen subversiven Vereinigung vorwarf. Nachdem ein falangistischer Mordanschlag auf den Sozialistenführer Largo Caballero scheiterte, verschärfte sich die Repression weiter, die Zahl der Verhaftungen ging bald in die Hunderte. Obwohl im Sommer 2000 Falangisten hinter Gittern saßen, füllten Tausende neuer Aktivisten die Lücken mehr als auf, außerdem war das Polizeinetz der Republik recht weitmaschig. Die Organisationsstruktur konnte vor allem durch den Einsatz der nicht verbotenen Sección Feminina aufrechterhalten werden. Angesichts der Radikalisierung der spanischen Rechten war Geld nun auch für die Falange kein Problem mehr.

Getreu ihrer militanten Ausrichtung beantwortete die Parteimiliz Terror mit Gegenterror, und spätestens ab Mitte April glitt Spanien in bürgerkriegsähnliche Zustände ab. Innerhalb von 90 Tagen töteten falangistische Pistoleros erstmals weitaus mehr Opfer als die Bewegung selbst Verluste erlitt. Die „Falange de la sangre“ machte vor niemandem mehr halt, selbst Universitätsprofessoren waren nicht mehr sicher. Infolge von Illegalisierung und Ausschaltung der zentralen Führung geriet die Partei außer Kontrolle und war zu diesem Zeitpunkt womöglich die gewaltorientierteste Organisation Spaniens. José Antonio und die im Cárcel Modelo inhaftierten Kader hatten zwar bequeme Haftbedingungen und gute Kontakte nach außen, aber die radikalisierte Basis konnten sie kaum kontrollieren. Die Behörden überhäuften die Gefangenen mit wahren, halbwahren und unwahren Anklagen, nicht zuletzt um die Freilassung José Antonios zu verhindern.

Mitte März nahm José Antonio Kontakt zur italienischen Botschaft ab und brachte den Gedanken eines bewaffneten Aufstandes gegen die Republik ins Gespräch. Die Falange reorganisierte sich auf Zellenbasis, und die Parteimiliz wurde auf den aktiven bewaffneten Kampf ausgerichtet und durch die wehrfähigen Studenten der SEU verstärkt. In einem Zirkular forderte José Antonio das Militär auf, Spanien vor der Volksfront zu retten. "Wie Spengler gesagt hat, hat letztlich immer eine Abteilung Soldaten die Kultur gerettet." Ab Mitte Mai stand der Parteichef mit dem in Putschplanungen verwickelten General Mola in Verbindung. Am 20. Mai 1936 konstatierten José Antonio und Ruíz de Alda, Spanien befinde sich angesichts des einseitigen Vorgehens der Regierung gegen die Rechte bereits im Zustand des Bürgerkrieges. Die Parteimiliz wurde angewiesen, sich auf einen Militärputsch vorzubereiten und diesen zu unterstützen, und die Führung verteilte Todeslisten an die Pistoleros. Bei Nachwahlen in Cuenca gewann José Antonio einen Parlamentssitz (und damit die Freiheit), aber nach Terror und Manipulation durch die Volksfront wurde ein Linker zum Sieger erklärt. Kurz darauf verlegte die Regierung die Brüder José Antonio und Miguel Primo de Rivera ins Polizeigefängnis von Alicante.

Mitte Juni hatte die Bewegung bereits um die 150.000 Mitglieder, von denen seit den Wahlen mindestens 48 ermordet und 500 verwundet wurden. Niemand kannte die genauen Mitgliederzahlen, ohnehin ging die politische Initiative mehr und mehr auf die orthodoxe Rechte und das Militär über. In einem schriftlich beantworteten Interview formulierte José Antonio: "Im wirtschaftlichen Sinne strebt die Falange einen totalen Syndikalismus an; d.h. sie will, dass der Mehrwert der Produktion völlig im Besitz des organischen, vertikalen Syndikats der Produzenten bleibt, dem seine eigene ökonomische Potenz den nötigen Kredit zum Produzieren bereitstellt, ohne dass er - teuer - bei der Bank ausgeliehen werden muss. Vielleicht haben diese ökonomischen Richtlinien mehr zu tun mit dem deutschen als mit dem italienischen Programm. Die Falange ist aber andererseits nicht rassistisch noch kann sie es sein." Der Parteichef warnte vor rechten Opportunisten, die sich hinter der Falange-Programmatik versteckten und versuchten, die Bewegung auszunutzen und unter Kontrolle zu bringen. In einem prophetischen Rundschreiben an die Parteifunktionäre hieß es, die Falange habe die Armee stets als vaterländische Kraft respektiert, aber das bedeute keinesfalls die Zustimmung zu allen Gedanken, Äußerungen und Projekten von einzelnen Offizieren oder Gruppen. Die Militärs würden von hausgemachten Problemen als Wurzel der spanischen Krise ausgehen und keinesfalls den ersehnten Neuen Staat schaffen, die Beteiligung an einem Aufstand würde selbst im Falle eines Sieges den Untergang des Falangismus bedeuten. Die potentiellen Verbündeten betrachteten die Bewegung lediglich als Schocktruppe, der Kampf werde keinesfalls zum Nationalsyndikalismus führen.

José Antonio konnte jedoch nicht mehr verhindern, dass die lokalen Führer sich mit den Militärs und den ultrakonservativen Karlisten einließen und verbünden. Auf Druck der Karlisten und der neuen Junta Política ruderte der Jefe zurück. Die militärische Zusammenarbeit sollte nun exklusiv mit dem Befehlshaber des nahenden Aufstandes vor Ort erfolgen. Für den Kampf selbst war die Bildung selbständiger Einheiten unter eigenem Befehl vorgesehen, nur ein Drittel aller Falangisten vor Ort sollte dem Militär direkt unterstellt werden. Während die heterogenen Verschwörerkreise (Militärs, Monarchisten, Karlisten, Konservative etc.) noch hektisch verhandelten, ermordeten am 13. Juli 1936 republikanische Polizisten den Monarchistenführer José Calvo Sotelo - der Lunte war entzündet, die das spanische Pulverfass zur Explosion bringen sollte.

Am 17. Juli 1936 begann im spanischen Nordmarokko der Militärputsch, welcher Spanien in die blutigste militärische Auseinandersetzung seiner Geschichte, in einen Bürgerkrieg, stürzen sollte. Am gleichen Tag schrieb José Antonio im Gefängnis ein Manifest nieder: "Dieses Schauspiel bietet unser Vaterland gerade zu jener Stunde, in der es durch die Weltsituation dazu aufgerufen ist, erneut einer großen Bestimmung gerecht zu werden. Die fundamentalen Werte der spanischen Kultur erlangen nach Jahrhunderten des Niedergangs ihre alte Autorität zurück, während andere Völker, die ihre Hoffnung auf einen fiktiven materiellen Fortschritt gesetzt hatten, ihren Stern von Minute zu Minute sinken sehen. Unserem alten, sendungsbewussten, soldatischen Spanien, unserem Spanien der Bauern und Seefahrer, eröffnen sich herrliche Wege. An uns, am spanischen Volk liegt es, ob wir sie gehen, ob wir in Einigkeit und Frieden leben werden, mit Herz und Hand tatkräftig mitarbeiten im gemeinschaftlichen Bestreben, das Vaterland groß zu machen. Ein großes Vaterland für alle, nicht für eine Gruppe Bevorrechtigter. Ein Vaterland, groß, einig, frei, angesehen und reich. Im Kampf um dieses Spanien brechen wir heute offen mit den das land knebelnden antispanischen Kräften. Unsere Erhebung ist ein Dienst an der Sache Spaniens.
Wenn es darum ginge, nur eine Partei durch die andere, nur eine Diktatur durch die nächste zu ersetzen, würde uns der Mut - Zeichen der reinen Seele - fehlen, dieses Wagnis der letzten Entscheidung auf uns zu nehmen. Dann gäbe es auch in unseren Reihen keine Männer in der Uniform des Heeres, der Marine und der Luftwaffe, der Guardia Civil. Sie alle wissen, dass sie ihre Waffen nicht zugunsten einer einzelnen Partei gebrauchen dürfen, sondern nur im Dienst für das ewige Fortbestehen jenes Spaniens, das jetzt unterzugehen droht. Unser Sieg wird kein Sieg der Reaktion sein, und er wird vom Volk nicht den Verlust irgendeines Vorteils bringen. Ganz im Gegenteil: Unser Werk wird eine nationale Tat sein, es wird die Lebensbedingungen des Volkes, die jetzt in manchen Landsteilen wahrhaft furchtbar sind, verbessern, und das gesamte Volk wird dann teilhaben am Stolz über den Wiedergewinn einer großen Bestimmung.
Arbeiter! Bauern! Intellektuelle! Soldaten! Seeleute! Wächter unseres Vaterlandes! Schüttelt angesichts des Unterganges Spaniens die Resignation ab und kämpft mit uns für ein einiges, freies und großes Vaterland!
Gott helfe uns! Hoch lebe Spanien!"

Als sich am 24. Juli in Burgos eine Militärjunta konstituierte, wurden die Falangisten nicht hinzugezogen. Die nationale Zone zerfiel in die jeweiligen Bereiche der Putschführer wie Mola im Norden, Franco in Afrika oder Queipo de Llano in Sevilla. Zu dieser Zeit war die Falange eher eine politische Polizei als eine Partei. Ihre Streifen patrouillierten überall und kontrollierten Verdächtige. Getreu der aktivistischen Doktrin schritt man zu Beschlagnahmungen von Kraftfahrzeugen und Gebäuden, oftmals wurden vermögende Bürger oder Institutionen unter Gewaltandrohung gezwungen, die Bewegung finanziell zu unterstützen. Auch widerspenstige Pfarrer waren nicht unantastbar. Die Plakate der Falange waren in der nationalen Zone allgegenwärtig: „Die Falange ruft dich, jetzt oder nie. Es gibt keinen Mittelweg. Mit uns oder gegen uns!"

Die Falangisten stellten zwar nicht so effektive Milizen wie die Karlisten, aber sie waren bald wesentlich zahlreicher. Ihre Freiwilligen kämpften unter ihrer der Fahne und der Parteihymne Hymne "Cara al sol", bis ein Dekret der Militärs die Armee als einzigen und verantwortlichen Träger der Aufstandsbewegung benannte und die spanische Fahne und Nationalhymne für verbindlich erklärte. Unvergessen ist die Beteiligung von 200 Falangisten an der heldenhaften Verteidigung des Alcázar de Toledo. Dennoch war das Verhältnis der Bewegung zu den Militärs von latentem Misstrauen gekennzeichnet, laufend kam es zudem zu Eigenmächtigkeiten und Auseinandersetzungen mit Behörden und anderen Milizstellen.

Brutale Massaker auf beiden Seiten kennzeichneten dieses Frühstadium des Bürgerkrieges, und die unkontrollierten Führer der Falange vor Ort beteiligen sich an den Abrechnungen. Mitglieder der republikanischen Parteien und Gewerkschaften wurden verhaftet und oftmals erschossen, mitunter verhaftete man alle bekannten Volksfrontwähler. Die Milizionäre handelten allerdings eher als Hilfsorgan der Armee und Polizei, die ihnen die Hinrichtungen überließen. In einigen Regionen hielten die Falangeführer ihre Einheiten sogar zurück und waren an einem Minimum rechtlicher Normen interessiert. Die Falange hat keine Alleinverantwortung für das Gemetzel, das Ausmaß der Gewalt hing ganz von den Launen des örtlichen Befehlshabers ab. Durch offenen und öffentlichen Terror schüchterten die zahlenmäßig zunächst schwachen Rebellen gezielt potenzielle Gegner ein.

Die Falangisten waren nicht nur Täter, sondern auch Opfer: Innerhalb der ersten 6 Wochen des Bürgerkrieges massakrierten die Roten mindestens 2000 Aktivisten, vor allem die bekannten „Althemden“ (camisas viejas) und Spitzenfunktionäre. Keine faschistische Bewegung hat so viele Opfer im Kampf um die Macht zu beklagen gehabt wie die Falange Espanola. Die Republikaner ermordeten ihre Führungskader wie Ruíz de Alda, Ramiro Ledesma Ramos oder Onésimo Redondo Ortega. Der massenhafte Zulauf von anderen Rechtsparteien, aber auch von ehemaligen Linken vor allem aus der Industriearbeiterschaft, hatte ideologische Aufweichung mit einem breiten Spektrum von nationalsyndikalistischen Revolutionären bis hin zu monarchistischen Gruppen zur Folge. Mit Kriegsbeginn entwickelte die Falange einen bisher nicht gekannten Glaubenseifer: Die Aktivisten mussten zur Messe gehen, die Beichte ablegen und die Kommunion empfangen, und die Propaganda stellte den idealen Falangisten als halb Mönch, halb Krieger dar. Festzuhalten ist, dass sich die Freiwilligenbewegung nicht nur auf die republikanische Seite beschränkte: Erinnert sei an die portugiesische Legion Viriato, die französische Bandera "Jeanne d´Arc" oder an das irische Bataillon unter Eoin O´Duffy und die Handvoll rumänischer Freiwilliger aus den Reihen der Eisernen Garde.

Am 20. November 1936 wurde José Antonio Primo de Rivera nach mannigfachen Rettungs- und Austauschversuchen in Alicante hingerichtet, wegen Vorbereitung eines militärischen Aufstandes gegen die Republik zum Tode durch Erschießen verurteilt. Im Testament schrieb er: "Es bestürzt mich, dass selbst nach drei Jahren die ungeheure Mehrheit unserer Landsleute darauf beharrt, uns zu beurteilen, ohne nur im Entferntesten begonnen zu haben, uns zu verstehen, und ohne gar die geringste Information gesucht oder angenommen zu haben. Sollte sich die Falange als etwas Beständiges konsolidieren, dann hoffe ich, nehmen alle den Schmerz wahr, dass soviel Blut vergossen wurde, weil man uns keine Lücke ernsthafter Aufmerksamkeit zwischen der blinden Wut auf der einen Seite und der Antipathie auf der anderen Seite geöffnet hat. Dieses vergossene Blut möge mir den Teil, für den ich verantwortlich bin, verzeihen."